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Co和Pt双-单原子氧配位Co - o - Pt二聚体的超高光催化析氢效率( Co and Pt Dual‐Single‐Atoms with Oxygen‐Coordinated Co–O–Pt Dimer Sites for Ultrahigh Photocatalytic Hydrogen Evolution Efficiency )
C Wang K Wang Y Feng C Li X Zhou L Gan Y Feng H Zhou B Zhang X Qu dual single‐atoms hydrogen evolution reaction oxygen‐coordination single‐atomic‐site catalysts TiO2 photocatalysts
铂单原子催化剂被证实是一条非常成功的途径来接近Pt催化剂的尺寸极限,但如何进一步提高Pt的催化效率是一个基本的科学问题,也是一个具有挑战性的问题,因为Pt的尺寸问题是以单原子的形式接近极限的。本文报道了一种新的途径,即在含有少量非键合氧配位的Co-O-Pt二聚体的二氧化钛(TiO2)表面加入钴(Co)和Pt对偶体,进一步提高Pt催化效率。这些Co-Pt二聚体位点来源于负载高密度的Pt单TOMs和Co单TOMs,它们随机地锚定在TiO2衬底上。该催化剂在365 nm处的光催化活性为43.467mmolG_1H_1,外量子效率为83.4%,二聚体位点数为13.4%。该活性远远超过等量Pt单Tom催化剂和典型Pt簇合物催化剂的1.92倍和1.64倍。增强机制依赖于氧配位的Co-O-Pt二聚体偶联,它可以使Pt和Co两个位点的电子状态相互优化,从而削弱H*结合。即“静音”的Co单Tom被Pt单Tom激活,Pt原子的活性通过二聚体相互作用进一步增强。这种非键合的相互作用二聚体位点策略和氧诱导的催化机理为大幅度提高催化效率和开发具有新电子态的新型催化剂提供了丰富的机会。铂(Pt)单盐催化剂被证实是一条非常成功的途径,以接近Pt催化剂的尺寸极限,但如何进一步提高Pt的催化效率是一个具有挑战性的基本科学问题。报道了一种钴(Co)与铂的双组分复合光催化析氢的方法,该方法显著提高了Pt的光催化析氢活性。
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