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具有缺失连接缺陷的金属有机框架UiO-66:二氧化碳环加成的高活性催化剂( The metal–organic framework UiO-66 with missing-linker defects: A highly active catalyst for carbon dioxide cycloaddition )
W Xiang J Ren S Chen C Shen CJ Liu
金属有机骨架(MOFs)被证实是一种很有前途的二氧化碳捕集材料,而在MOF基催化剂上同时捕集和转化二氧化碳也是一个研究热点。在本工作中,我们证明了含有缺键缺陷的锆基MOF UiO-66(奥斯陆大学的UiO)是一种高活性的催化剂,用于二氧化碳与环氧化物的环加成反应,该反应具有100%的原子经济性和广泛的工业用途。采用简便、快速、节能、环保的氩等离子体处理方法,在常压和398 K以下的温度下,在不使用有害化学物质的情况下,使UiO-66的体结构保持稳定的情况下,产生了缺失接头缺陷。高能氩等离子体物种分解了UiO-66结构内的部分接头,留下了不饱和金属位点。通过改变等离子体轰击时间来调谐UiO-66中的缺陷浓度。在氩等离子体处理30分钟后,每个Zr6团簇的接头缺陷数可达2.3个。含有大量缺键缺陷的UiO-66的产率随Ca的增加而增加。比无缺陷的UIO-66高43%。证实了UiO-66的缺键缺陷在提高催化活性中的重要作用。本文的研究将有助于制备有缺陷的MOFs材料,不仅可以用于二氧化碳的转化,而且可以用于能量的储存和转化。
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