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N〥负载的Pt单原子形成的介孔空心碳球具有增强的电催化h2⑦反应活性( Pt Single Atoms Supported on N〥oped Mesoporous Hollow Carbon Spheres with Enhanced Electrocatalytic H 2 〦volution Activity )
P Kuang Y Wang B Zhu F Xia J Yu coordination structures electronic metal–support interactions hydrogen evolution reaction N‐doped mesoporous hollow carbon spheres Pt single atoms
金属-载体电子相互作用(EMSI)在催化反应中起着重要的作用，它可以诱导金属与载体之间的电子转移，调节载体的电子状态，优化中间物种的还原。本工作报道了通过强EMSI工程对N-掺杂介孔中空碳球(Pt1/nMHCs)上负载的Pt单原子电子结构的裁剪。在电催化析氢反应中,Pt1/nMHCs复合材料比PtNP纳米粒子和20 wt%Pt/C纳米粒子具有更高的催化活性和稳定性,在10 mA cm电流密度下具有40 mV的低过电位,在50 mV过电位下具有2.07 a mgPt的高质量活性,在300 mV过电位下具有20.18 s的高循环频率,在酸性电解质中具有优异的耐久性。详细的光谱表征和理论模拟表明,N1Pt1C2配位结构中的强EMSI效应显著地改变了Pt5d态的电子结构,促进了吸附质子的还原,促进了HH偶联,从而提高了Pt5d态的活性。这一工作为精确设计具有高活性和耐久性的单体电催化剂提供了一条建设性的途径。
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