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在高盐度条件下通过非自由基过氧一硫酸盐活化系统有效去除有机污染物( Efficient decontamination of organic pollutants under high salinity conditions by a nonradical peroxymonosulfate activation system )
CABC Fei LLL A JJC A WWL A YPCB C YJZ A JHW A SCM A YDE Qi HQY A
以过氧化单硫酸盐(PMS)为基础的高级氧化法(AOPs)在废水处理中得到了广泛的关注。然而,传统的以自由基为主的降解途径由于自由基与共存的无机阴离子之间的副反应而受到严重限制,特别是在高盐度条件下。本文合成了一种Fe/O共掺杂的g-C3N4纳米片状催化剂,通过单线态氧和高价Fe-OxO物种(Fe(V)=O)的双非自由基途径对PMS进行活化。在模拟高盐废水(≥200mM)中,投加PMS(1 mM)和催化剂(0.1 g/L)可快速降解模型污染物双酚A(BPA),反应速率常数是G-C3N4+PMS体系的1204倍。O和Fe共掺杂可以使原始g-C3N4的电子结构发生重构,产生更多的非自由基活性物种。通过电化学测试和密度泛函理论计算,证实了Fe(V)=O在BPA降解过程中起主要作用,促进了电子从BPA分子向“亚稳态PMS/催化剂复合物”的转移。OH+SO4-的辅助瞬态产物也有利于污染物的降解。在较宽的pH范围内具有良好的重复使用性能,证实了Fe/O掺杂的g-C3N4+PMS体系的实际应用前景。在富污染物的系统中连续投加低剂量的PMS有利于PMS的利用。我们的工作揭示了一种非自由基主导的过程在去除盐水中有机污染物方面的潜在应用。
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