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离子液体固定化杂化咪唑啉分子筛上的CO2环加成:路易斯酸/碱位点的影响( CO2 cycloaddition over ionic liquid immobilized hybrid zeolitic imidazolate frameworks: Effect of Lewis acid/base sites )
W Xiang C Shen Z Lu S Chen CJ Liu
以离子液体(IL)为固定化剂,通过一种简单的后修饰方法,将其接枝到双配体ZIF上,制备了IL固定化的沸石咪唑骨架(ZIF)催化剂(IL-ZIF-8)。在所得的IL-ZIF中,确定了配位不饱和Zn为Lewis酸位,溴离子为Lewis碱位。Lewis酸碱位点的密度很容易通过骨架中混合连接剂的含量和/或IL负载来调节。与母体ZIFs和IL相比,Lewis酸碱位的共存显著提高了CO2与环氧丙烷的环加成活性。在没有任何助催化剂和溶剂的情况下,制备的IL-ZIF-8(0.3)获得97%的高产率,并具有良好的稳定性和重复使用性。此外,还提出了Lewis酸碱协同催化机理。Lewis酸位和Lewis碱位的协同作用使环氧丙烷开环的能垒降低到11.5 kcal mol,从而促进了CO2环加成反应。
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