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碳纳米锥的空间限制对一个有效的氧演化反应( Spatial Confinement of a Carbon Nanocone for an Efficient Oxygen Evolution Reaction )
F Wu S Zhan L Yang Z Zhuo J Jiang
大规模水裂解制氢的一个主要瓶颈是缺乏低成本、高效率的析氧反应(OER)催化剂。在本工作中，我们提出了一种带有两个Tm_4活性位的弯曲碳纳米锥电催化剂，并用第一性原理计算了它们的OER机理和催化活性。在特定的空间约束条件下，我们发现吸附在两个活性位上的中间体之间的距离比这两个活性位之间的距离要短。这一发现可以用来通过两种不同的机制通过中间体之间的距离依赖相互作用来增强OER活性。由两个相邻的*O中间体生成一个O2分子的第一种机制表现出线性活性趋势，对于FeN4体系，最低过电位为0.27V。在第二种机理中,实现了*OOH中间体的选择性稳定,导致了一个新的标度关系(*G*OOH=*G*OH+3.04eV),该标度关系与改进的OER活性火山相关（理论火山峰在0.29V)。碳纳米锥空间限制机理的研究为设计高效的OER催化剂提供了新的思路。
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